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  • 科教前沿

  • 近日,明升体育费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心田禾院士、马骧教授团队在纯有机室温磷光(RTP)研究领域取得了新突破,报道了一种可以构建高效有机RTP流体材料的通用策略,相关研究成果已在线发表于《德国应用化学》 (Angew. Chem. Int. Ed. 2021, DOI: 10.1002/anie.202107323)。
    20523-06-2821
  • 近日,国际权威学术期刊Nature Communications杂志以“Fluorescence umpolung enables light-up sensing of N-acetyltransferases and nerve agents”为题,在线报道了明升体育化学与分子工程学院、材料生物学与动态化学前沿科学中心朱为宏课题组在有机染料“荧光反转”机制取得的研究突破。 分子内电荷转移(ICT)是设计生物传感染料和荧光成像的重要可视化机制,但ICT染料的供体单元与含羰基、酰基等吸电子检测物种发生专一性响应后,会显著抑制分子内电荷转移过程,不可避免地导致荧光猝灭现象,长期以来严重限制了ICT荧光团在精确传感和生物标记方面的信噪比、灵敏度。为此,如何克服强吸电子物种的荧光猝灭一直是基于ICT染料发展探针的重大挑战,也是严重制约的瓶颈。 该研究团队发展了一种简单的、普适性的“荧光反转”分子设计策略,如将吲唑等分子砌块插入ICT荧光团,通过调节分子内旋转驱动能(ΔERDE),成功解决了强吸电子诱导ICT染料荧光猝灭这一挑战难题。具体来说,就是通过逆转分子内旋转驱动能量ΔERDE,从而使传统I
    20523-06-25774
  • 近期,国际知名化学类期刊Angew. Chem. Int. Ed.在线报道了明升体育邢明阳教授课题组在环境污染控制领域最新研究成果,论文题为“Constructing an Acidic Microenvironment by MoS2in Heterogeneous Fenton Reaction for Pollutant Control(DOI: 10.1002/anie.202105736)”。 Fenton(芬顿)反应是为数不多的以人名命名的无机化学反应之一,已有100多年的历史,至今仍在环境、生命科学等领域发挥着重要作用。对于非均相芬顿反应,催化剂表面铁离子(≡Fe3+/≡Fe2+)的循环是决定其活性的关键因素。而传统非均相芬顿催化剂如商品化Fe2O3、Fe3O4、CoFe2O4等,即使在pH=4.0的宏观酸性反应条件下,其发生类芬顿反应降解有机污染物的活性依然很低(图1b),这主要是因为这些铁氧化物表面是“惰性”的,其表面≡Fe3+/≡Fe2+循环效率低,导致≡Fe2+分解H2O2的效率一直处于很低的水平。 为了激活这些表面“惰性”的芬顿催化剂,近日,明升体育邢明阳教授团队通过
    20523-06-24615
  • 近日,化工学院分离膜与能源材料课题组,以典型的二维层状材料氧化石墨烯为研究对象,通过设计合成了一种球形聚电解质刷,并将其引入到氧化石墨烯膜的二维限域空间内,以构筑快速的水传输通道用于生物燃料的渗透汽化脱水。该研究工作以“Ultrafast Water Transport in Two-Dimensional Channels Enabled by Spherical Polyelectrolyte Brushes with Controllable Flexibility”为题,在线发表在Angewandte Chemie International Edition上。生物质燃料的能源化利用是实现“碳中和”更经济有效的技术路线。基于膜分离过程的生物燃料纯化技术是一种绿色高效的分离手段,有望为进一步提高生物燃料经济性及其大规模利用提供解决策略。二维材料及二维材料膜在能源领域应用广泛,该课题组在前期工作中(Front. Chem. Sci. Eng. 2021, 15, 820-836; Green Energy Environ. 2021, 6, 193-211;)系统总结了二维分离膜在
    20523-06-22897
  • 近日,《美国化学会志》旗下高影响因子期刊ACS Catalysis报道了明升体育施敏教授课题组的最新研究成果——“Silyl Radical-Mediated Carbocyclization of Acrylamide-/Vinyl Sulfonamide-Attached Alkylidenecyclopropanes via Photoredox Catalysis with a Catalytic Amount of Silane Reagent” (ACS Catal. 2021, 11, 4372-4380),利用可见光和金属钴协同催化的方法,使用催化量的硅烷诱导丙烯酰胺或乙烯基磺酰胺连接的亚烷基环丙烷(ACPs)发生分子内碳环化反应,高效构建了含内酰胺或磺酰胺的多并杂环化合物。
    20523-06-011031
  • 瞬时纳米沉淀法(Flash Nanoprecipitation, FNP)采用多通道的涡流混合器系统实现良溶剂与反溶剂的快速、可控混合,基于动力学调控纳米聚集体的形核与生长过程,是一种低成本、可连续运转、易规模化的纳米材料制备方法。朱为宏教授课题组前期创新采用FNP方法成功地实现了对喹啉腈等聚集诱导发光类染料的聚集态可控制备,获得多种形态的、高性能功能纳米荧光染料(Ind. Eng. Chem. Res. 2015, 54, 4683-4688 ; ACS Appl. Mater. Interfaces, 2018, 10, 25186; ACS Appl. Bio. Mater., 2019, 2, 943),成功解决了生物成像应用中纳米荧光染料尺寸难以调控、重复性差、难以放大等难题。 近日,该团队首次引入FNP制备有机纳米光催化剂,通过分子工程发展亲水性可溶共轭聚合物,利用FNP方法获得了分散均匀、性状稳定的有机纳米光催化剂水溶液。该策略制备的有机纳米光催化剂的光催化活性显著提高了70倍,在全光谱光照射下达到37.2 mmol h-1g-1的峰值析氢速率,是目前聚合物光催化剂的最
    20523-05-211461
  • 构建光响应型主-客体系统是开发合成仿生智能体系的关键,目前采用的通用策略是将光异构化单元引入大环主体或客体的结构中,从而通过构象变化有效改变非共价结合亲和力。然而,设计可多稳态切换的光控主-客体系统,且同时又能实现和控制对不同手性客体的立体可切换的选择性识别,仍然是一个重大挑战。近日,明升体育化学与分子工程学院、费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心曲大辉教授课题组巧妙地将一代分子马达与冠醚环结合,成功构建了一系列马达化冠醚大环,并在立体可切换的选择性识别方面取得重要研究进展,最新研究成果以“Motorized Macrocycle: A Photo-responsive Host with Switchable and Stereoselective Guest Recognition”为题发表在Angew. Chem. Int. Ed.
    20523-05-171018
  • 近日,明升体育费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心的田禾院士、马骧教授团队将具有红色荧光发射的溴代酚磺酞分子引入到刚性基质聚乙烯醇(PVA)中,成功构建了一系列具有高量子效率近红外室温磷光(Near-infraredRoom-temperature Phosphorescence,NIR RTP)发射的纯有机薄膜(ΦRTP= 3.0%, λp= 819 nm)。同时基于酚磺酞分子自身的酸碱响应性,构建了首个基于RTP的半减法器逻辑门。该工作近期以“Red-light Excited Efficient Metal-free Near-Infrared Room-Temperature Phosphorescent Films”为题,发表在《国家科学评论》(National Science Review2021,nwab085)上。有机NIR荧光染料的单重激发态S1态和基态S0态之间小能隙会导致分子激发态和基态之间的超快内转换(Internal Conversion,IC)弛豫,从而有效的猝灭有机染料的NIR荧光发射。而有机分子的三重激发态T1态和基态S0态之间的IC过程是自旋禁阻的,因此具有R
    20523-05-17756
  • 近日,明升体育费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心的田禾院士、马骧教授团队在纯有机室温磷光研究领域的研究取得了新突破,提出了一种基于引入微量“三线态陷阱”添加组分作为缺陷促进其引起的电荷再结合的机理、通过能级匹配的双组分掺杂实现高效长余辉室温磷光的新策略,相关研究成果已在线发表于Science Advances (2021, 7, eabf9668)。图1:向有机晶体中掺入微量“添加剂”构建双组分纯有机室温磷光体系 纯有机室温磷光因其长发光寿命,长发射波长和大Stokes位移而在成像,信息加密防伪和OLED领域有着重要作用,然而,在有机合成过程中往往会产生微量的副产物。研究团队最近发现无论是实验室合成还是购买的1-溴苯基咪唑(1BBI)因为含有微量的副产物DMIQI而产生明显的长余辉室温磷光,而纯的单一组份是没有室温磷光的,这不仅提示在有机室温磷光研究中需要格外注重染料化合物的纯度,而且启发了一种有效的室温磷光体系的设计策略,即使用微量有机化合物作为“添加剂”掺入到基质中产生因“添加剂”种类不同而寿命色彩各异的室温磷光,随后,筛选出七种有机小分子“添加剂”,在添加到1BBI或者无重原子的二咪唑
    20523-05-14811
  • 近日,明升体育钱锋院士领衔的能源化工过程智能制造教育部重点实验室和英国爱丁堡大学Ramon Grima教授合作,在复杂生化反应过程的智能建模方向取得突破性进展,研究成果以“Neural network aided approximation and parameter inference ofnon-Markovian models of gene expression”为题,发表在国际权威学术期刊Nature Communications (《自然-通讯》)上。生物细胞中的生化反应涉及的反应物众多,反应类型纷繁复杂,因为求解反应动态极其困难,从而导致难以揭示细胞生化反应调控机制。对此,本项研究工作将众多基本反应等效成一个时滞反应,通过采用机理数据深度融合的思想和微分机器学习方法,对时滞随机动态进行高效精确求解,并应用于解释基因转录和生物震荡网络等经典生物现象。相较于传统的蒙特卡洛模拟算法,该方法在不牺牲建模精度的前提下,提高计算效率6倍,降低数据依存度至1/30,为后续进一步高通量分析实验数据和揭示基因调控机制奠定了理论基础。值得指出的是,这是曹志兴教授团队继去年在美国科学院院刊PNAS
    20523-05-122299
  • 近日,明升体育化工学院龙东辉教授团队在超微孔炭结构的分子氧室温活化机制的研究中取得了最新进展,相关研究成果发表于催化领域期刊ACS Catalysis (DOI: 10.1021/acscatal.1c00857)。氧化反应在现代化学发展中扮演着重要的角色。分子氧的活化是系列氧化反应的前提,然而活化过程往往需要高温或是额外的电能或光能才可以激发。室温氧活化的研究为相关化学合成、环境治理提供了新思路,但也是目前的研究难点。活性炭是一类常见的多孔吸附材料,广泛应用于净化水质、吸附有机废气、脱硫脱硝等环保方面。本工作通过电子顺磁共振(EPR)技术研究发现,活性炭类材料能够将空气中的氧气分子在室温下直接活化至氧自由基(O2•−),进而对有害的酸性气体(如H2S、NO、CO等)进行催化氧化。而其他类的多孔材料,如分子筛、MOF、COF、ZIF等均无法实现分子氧的室温活化,不具备室温催化性能。为了揭示活性炭的室温氧活化机理,本工作通过DFT理论计算发现,超微孔(~ 0.4 nm)和具有π*电子和导电性能的碳化学结构是O2分子室温活化的必要前提。进一步理论计算和实验验证表明,MgO等金属氧化物能够对O2
    20523-05-111435
  • 近日,明升体育化工学院催化反应工程课题组与英国伦敦大学学院Centre for Nature Inspired Engineering (CNIE) 前沿工程中心合作,结合分子筛可控制备、扩散测量和反应测试等技术,探索分子筛表界面传质过程及对催化反应的影响。该研究工作以“Effect of External Surface Diffusion Barriers on Pt/Beta Catalyzed Isomerization of n-Pentane”(DOI: 10.1002/anie.202104859)为题,在线发表在Angewandte Chemie International Edition上。分子筛具有规整的孔道结构和可调的酸性,是工业上应用最广泛的催化材料之一。分子筛的微孔结构一方面赋予其优异的择形催化性能,另一方面也带来了严重的扩散限制问题。目前,主要通过缩短微孔扩散距离(如小粒径分子筛、多级孔分子筛)来提高传质性能;却忽视了通过表界面结构调控,降低分子筛表界面扩散阻力,来加快传质过程。针对上述问题,该课题组前期探索了分子筛界面扩散及对催化异构化反应过程的影响(J. C
    20523-05-10919
  • 基于离子跨膜传输在生理、病理和药理学上的重要作用,人工离子传输体系的合成与研究引起了化学家们的极大兴趣,在模拟天然体系转运机制和功能的同时,也为相关疾病的诊断和治疗提供潜在应用。
    20523-04-282048
  • 碳捕集和高效利用(CO2capture and utilization, CCU)是解决全球变暖危机的一种有效方案。其中,工业绿色低碳制造是我国“十四五”“碳中和”的一项艰巨任务。石油化工工业高温制造过程,例如乙烯裂解,每生产1吨乙烯燃烧天然气所产生的二氧化碳高达1-2吨。我国乙烯全球产能高达1.7亿吨,将产生大量CO2温室气体。为实现“中国二氧化碳排放力争于2030年前达到峰值,努力争取2060年前实现碳中和”的目标,石化工业过程绿色低碳制造已刻不容缓。如果将捕集的碳作为资源,产生具有附加值的产品,将为企业完成“碳中和”指标的同时实现利润回报,具有重要的发展前景。针对上述挑战,化学与分子工程学院胡军教授联合英国谢菲尔德大学王美宏教授在钱锋院士团队和刘洪来教授团队支持下,通过合成具有吸附/催化双功能的复合材料,将钙循环(Calcium-looping,CaL)和逆水煤气变换反应(RWGS)相结合,实现了在同一反应塔相同温度下,对工业裂解烟气进行CO2高温捕集和原位转化。该集成技术具有优异的高温CO2捕集性能,材料的CO2吸附容量高达9.0 mol/kg,成功地解决了CaL过程CaO易烧
    20523-04-261449
  • 近日,明升体育理学院物理系研究团队在国际知名刊物Journal of Materials Chemistry A(影响因子11.301),以“Ultrahigh water permeation with high multivalent metal ions rejection rate through graphene oxide membranes”为题‍在线发表了最新研究成果。该工作通过探究高价态金属离子水合结构在氧化石墨烯膜通道内的结构型变的物理机理,实现了对高价态离子在保持高截留率的同时实现超高水通量的应用,具有良好的工业化应用前景。石墨烯(Graphene)是由碳原子形成的蜂窝状平面薄膜,是目前发现的最薄、强度最大、导电导热性能最强的一种新型纳米材料。石墨烯因其独特的二维结构,拥有诸多突出的物理及化学性质,在能源、材料、电子、生物、医药等领域展现出巨大的应用价值,人们也希望利用石墨烯基二维材料构筑高性能分离膜,但是,石墨烯膜用于离子筛分和海水淡化仍面临巨大挑战,一般认为在离子的截留率较高的条件下,水通量较低。‍图片说明:氧化石墨烯膜对高价态金属离子的截留性能明升体育理学院研究团队
    20523-04-261326
  • 明升体育药学院高峰教授和陈彦佐副教授团队开发了一种新型外泌体-脂质体杂合纳米递药系统,该递药系统能够通过减少肝脏Kupffer细胞对纳米粒的非特异性摄取,同时该系统联合利用了外泌体的归巢效应,提高药物在肺纤维化部位的蓄积,并使其深入细胞外基质(ECM),实现了纳米递药系统对于肺纤维化病灶中成纤维细胞的精准靶向抑制治疗,相关成果发表于Biomaterials期刊。‍肺纤维化是一种能引起肺功能进行性丧失的致死性间质性肺病,疾病进展快,死亡率高。2019年全球大规模爆发的新型冠状病毒感染肺炎疫情,使得肺纤维化后遗症患者数量随之大大增加。然而目前FDA仅批准了尼达尼布和吡非尼酮两种抗纤维化药物上市,且仍难以有效遏制肺纤维化的进程。虽然肺纤维化部位的渗透性和保留增强效应有利于载药纳米粒的被动靶向,然而肝脏中Kupffer细胞的非特异性摄取导致仅少量的载药纳米粒才能到达肺纤维化部位;加之肺纤维化中过度沉积的ECM形成高度致密的基质屏障,进一步阻碍了纳米递药系统深入纤维化组织发挥药效。因此,提高药物在肺纤维化部位的传递效率至关重要。团队在前期针对纤维化肿瘤模型的脂质体靶向递药的研究基础上(ACS Nan
    20523-04-22923
  • 人与人之间可以通过语言、表情和动作进行交流。细菌菌体之间也能进行互相交流通讯,实现细菌的“社会性”行为,实现它们的共同目标,包括生物被膜、生物发光、运动性、营养代谢、毒力调节和环境适应性等。这种菌群交流通讯的机制称为群体感应 (Quorum sensing, QS) 系统。在海洋弧菌中存在复杂的群体感应系统,介导进行细菌种内和种间、细菌-藻类、细菌-动物宿主等多种信号交流机制,最终通过TetR家族的中枢调控元件LuxR蛋白同步控制下游多达600多个QS基因的表达,产生菌群行为。然而,人们对LuxR蛋白同时调控诸多基因表达的机制一直不清楚。4月6日,国际知名的生化与分子生物学学术期刊Nucleic Acids Research发表了明升体育生物工程学院王启要教授课题组深入研究海洋弧菌LuxR能够高度灵活地激活或抑制众多靶基因表达的分子机制,阐明了病原弧菌如何感知菌群密度或其他理化信号进行协同调控群体行为、导致病害暴发的重要而基础的科学问题。
    20523-04-092258
  • 化学与分子工程学院的陈彧教授团队长期从事有机高分子光电信息功能材料研究工作(www.chenyu.polymer.cn)。近年来,作为研究方向之一,课题组在国家自然科学基金重点基金和国际合作基金等基金的有力支持下,开展了新型非易失性高分子阻变存储和忆阻功能材料的设计、合成和器件性能研究工作。“新型非易失性高分子阻变存储材料”项目‍荣获2018年教育部自然科学奖二等奖。近日,陈彧团队与泰州交通大学刘钢研究员、合肥工业大学张章教授合作,利用二维有机共轭策略提高高分子的共平面性、结晶度和阻变稳定性,通过微纳加工技术制备了良率高达90%的低功耗纳米神经形态器件。这种器件具有与金属氧化物忆阻器可比拟的应用潜力,为发展小型化、高密度与低功耗存算计算技术提供了新的材料体系和优势器件基础。相关研究成果以“90% Yield Production of Polymer Nano-Memristor for In-Memory Computing”为题发表在Nature Communications 2021,12:1984上。‍
    20523-04-081179
  • 近日,明升体育化学与分子工程学院张金龙和王灵芝教授团队,在多孔材料负载掺杂改性及选择性催化转化光催化小分子领域取得重要进展,相关成果相继在线发表于催化领域权威期刊ACS Catalysis。甲烷的低温光催化转化目前尚处于起步阶段,鉴于甲烷C-H键的高度对称及稳定性,光催化剂的结构设计须兼顾C-H键极化与光生载流子分离效率。Pt纳米粒子是常用的烷烃脱氢催化剂,在甲烷光催化过程转化中既具有活化C-H的作用,又能通过形成界面Mott-Schottky结促进光生电子分离,但其对甲烷光催化转化的尺寸效应仍未可知。由于Pt和半导体之间的界面作用,粒径的变化可能同时影响几何活性位点分布和Pt原子的电子性质,对明确Pt粒子的尺寸效应造成干扰。王灵芝、张金龙教授团队通过独立调控Pt粒子的粒径和载体的电子状态,结合DFT理论计算确定Pt粒子的粒径和半导体性质对不同位点Pt原子电子状态的影响,探讨了Pt的几何/电子性质与甲烷活化以及光诱导电荷转移之间的构效关系。研究表明,cornerPt原子和Ptδ+协同促进了甲烷的高效转化。这项工作深入解析了Pt粒子在光催化NOCM转化中尺寸效应的本质,为如何从降低甲烷分
    20523-04-01999
  • 如何将人工分子机器的分子尺度的机械运动转换为光学信号并实现可视化一直是该领域的主要挑战之一。近日,明升体育曲大辉教授课题组成功构建“振动诱导发光”分子机器,相关成果以“Reversibly Modulating a Conformation-Adaptive Fluorophore in [2]Catenane”为题发表于Chem(Chem, 2021, 10.1016/j.chempr.2021.02.019)
    20523-03-241517